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École Centrale Paris THÈSE présentée par Jean Caudal pour l’obtention du GRADE

École Centrale Paris THÈSE présentée par Jean Caudal pour l’obtention du GRADE de DOCTEUR Formation doctorale : Énergétique Laboratoire d’accueil : Laboratoire d’Énergétique Moléculaire et Macroscopique, Combustion (EM2C) du CNRS et de l’ECP Simulation numérique du reformage autothermique du méthane Soutenue le 15 février 2013 Jury : MM Domingo P . Rapporteur Thévenin D. Rapporteur Degrez G. Examinateur Hasse C. Examinateur Darabiha N. Examinateur Gicquel O. Directeur de thèse Fiorina B. Co-Directeur Labégorre B. Encadrant Air Liquide École Centrale des Arts et Manufactures Grand Établissement sous tutelle du Ministère de l’Éducation Nationale Grande Voie des Vignes 92295 Châtenay-Malabry Cedex Tél : +33 (1) 41 13 10 00 Télex : 634 991 F EC PARIS Laboratoire d’Énergétique Moléculaire et Macroscopique, Combustion (E.M2.C.) UPR 288, CNRS et École Centrale Paris Tél : +33 (1) 41 13 10 31 Fax : +33 (1) 47 02 80 35 2013ECAP0020 REMERCIEMENTS Cette thèse est le fruit d’une collaboration entre le laboratoire EM2C, à l’école Cen- trale Paris, et la société Air Liquide, dans le cadre d’une convention CIFRE. De nombreuses personnes ont contribué à la réussite de ce travail de thèse, et je tiens à remercier chaleu- reusement chacune d’entre elles. Je remercie vivement tout d’abord les différents membres de mon jury, et tout parti- culièrement Pascale DOMINGO et Dominique THÉVENIN, qui ont relu attentivement chaque page de ce manuscrit. Je remercie également Gérard DEGREZ, qui a accepté d’assurer la présidence du jury, ainsi que Christian HASSE, de l’université de Freiberg (Allemagne), que j’ai eu le plaisir de rencontrer durant ma thèse et qui a fait partie de mon jury. Mes remerciements vont également tout naturellement à mon directeur de thèse Oli- vier GICQUEL, qui fut également mon responsable d’option de troisième année durant mes études d’ingénieur. C’est notamment grâce à lui que je me suis embarqué dans cette belle aventure ! Je remercie également Benoît FIORINA, qui a participé avec Olivier à l’encadre- ment de ma thèse. Tous deux m’ont permis d’arriver à bon port au terme de ces trois ans. Ils m’ont fait conﬁance et m’ont accompagné tout au long de mon travail, et je tiens à leur en exprimer toute ma gratitude. Je tiens par ailleurs à remercier très chaleureusement Bernard LABÉGORRE, qui a été mon encadrant industriel, chez Air Liquide. J’ai beaucoup apprécié les discussions que nous avons pu avoir ensemble, qui m’ont souvent aidé à afﬁner la trajectoire à adopter pour répondre au mieux aux besoins d’Air Liquide. Et je suis bien sûr très heureux que nous puissions aujourd’hui continuer ces échanges en tant que collègues au centre de recherche d’Air Liquide (CRCD). Je tiens à remercier également Frédéric Camy-Peyret, responsable du groupe Modélisation au CRCD, qui m’a accueilli dans son équipe durant ma thèse. Je remercie par ailleurs l’ensemble des personnes avec qui j’ai été amené à travailler au sein du laboratoire EM2C. Nasser DARABIHA a été de ceux qui m’ont beaucoup apporté, tant d’un point de vue scientiﬁque qu’humain. J’ai pu bénéﬁcier à de nombreuses reprises iv REMERCIEMENTS de ses conseils et de sa grande expérience en chimie et thermodynamique. Je remercie également Matthieu BOILEAU, qui a su se rendre disponible à chaque fois que des pro- blèmes informatiques se manifestaient, et avec qui j’ai eu beaucoup de plaisir à travailler. Je salue également toute l’équipe du mésocentre, en particulier Laurent SERIES et Anne- Sophie MOURONVAL. Merci à Alexandre NAUDIN, ingénieur R&D chez Air Liquide, pour les différentes discussions que nous avons pu avoir durant ma thèse. Je tiens à remercier aussi l’ensemble du personnel du laboratoire EM2C, techniciens, chercheurs, doctorants et post-doctorants. Merci à Anne-Cécile, Stéphanie, Nathalie, Vir- ginie, Adrien, qui ont assuré les questions administratives tout au long de ma thèse, ainsi qu’aux différents directeurs de laboratoire qui se sont succédés durant ces trois années (Nasser, Estelle, puis Olivier). Merci à tous ceux qui m’ont permis de vivre au sein de ce labo des moments très agréables, et dont je garderai un très bon souvenir : Thierry, Denis, Marc, Philippe, Sébastien, Axel, Benedetta, Layal et François, Thibault, Thomas, Ronan, Jean, Alessandro, Alexis, Dario, Théo, Fred, Maria, ... (la liste n’est bien sûr pas exhaustive) Un merci tout spécial à Sorour, Diana et Shiyun, avec qui nous avons partagé le même bureau pendant une bonne partie de ces trois ans. Merci à Pierre, mon camarade de promo et d’option de troisième année à Centrale, puis de thèse et de bureau, avec qui j’ai partagé de très bons moments et qui garde toute mon amitié. Une amitié partagée également avec Renaud, que je remercie vivement pour toutes les discussions et pauses café/chocolat/cookies qui ont ponctué la ﬁn de ma thèse. Enﬁn, un immense merci à ma famille, particulièrement à mon épouse Aurore, qui m’a soutenu à merveille durant les moments plus difﬁciles de découragement, et qui a partagé tous mes moments de joie. Merci à mon ﬁls Théophile, qui est arrivé au début de la rédaction de ce manuscrit, et a eu la sagesse de faire ses nuits très rapidement pour me permettre de terminer ma thèse relativement sereinement ! Pour qu’un château de cartes s’écroule, il sufﬁt d’en retirer une seule. Dominique Muller, Les ﬁlles prodigues ... et il ne s’est pas écroulé, donc MERCI À TOUS ! ABSTRACT This work has been made in the context of the skill development program underta- ken by Air Liquide company for gasiﬁcation processes modeling, in particular methane autothermal reforming (ATR). This industrial process combines non catalytic partial oxi- dation of methane (POX) with catalytic steam methane reforming (SMR) in a single high pressure reactor. The extreme conditions inside ATR reactors (high pressure, water vapor dilution and high equivalence ratio, chemical time scales...) make it difﬁcult to set up well-instrumented experiments in industrial operating conditions. Numerical simulation therefore appears as an efﬁcient tool to better understand the gas properties and dynamics inside the chamber, which may help us to improve the process global efﬁciency. Because of the high CPU cost required for these simulations, RANS (Reynolds Avera- ged Numerical Simulation) approach is usually preferred for the whole reactor simulation. This approach is based on the use of models that describe the interactions between tur- bulence and the thermochemical properties of the ﬂow. One of them, called Turbulent combustion model, aims at reproducing the impact of turbulent structures on chemical reactions in the ﬂow. Several approaches have been proposed to compute it, which bene- ﬁt from a relatively wide experience for the simulation of classical combustion systems. However, ATR ﬂames have some speciﬁc properties that make them quite different from these classical conﬁgurations, especially because of high pressure, reactants dilution with water and high global equivalence ratio. The validity of classical turbulent combustion models therefore requires to be assessed in these conﬁgurations. The objective of this thesis is to meet this need by testing the validity of several tur- bulent combustion models. The ﬁrst part of this work has been to analyze water-enriched CH4/O2 ﬂames properties at high pressure. In particular, a strategy for evaluating charac- teristic chemical time scales of a reactive system has been proposed within this context. In a second part, a DNS numerical experiment has been performed. Its results are then used as a benchmark for a priori testing several turbulent combustion models in the context of ATR reactor RANS simulations. RÉSUMÉ Cette thèse s’inscrit dans le cadre du développement de compétences engagé par Air Liquide pour la modélisation des procédés de gazéiﬁcation, et plus particulièrement du procédé de reformage autothermique du méthane (ATR). Ce procédé industriel combine au sein d’un même réacteur à haute pression l’oxidation partielle non catalytique du mé- thane (POX) ainsi que le reformage catalytique à la vapeur (SMR). Les conditions extrêmes qui règnent dans les foyers ATR (haute pression, dilution par la vapeur d’eau et richesse élevée, échelles de temps de la chimie...) rendent parti- culièrement difﬁcile la mise en place d’expériences dans les conditions industrielles de fonctionnement. La simulation numérique, qui est moins soumise à ces contraintes, appa- raît donc comme un outil efﬁcace pour améliorer notre compréhension du comportement des gaz au sein de la chambre, ce qui permettra à terme d’accroître le rendement global du procédé industriel. En raison des limitations liées au coût de calcul, c’est généralement l’approche RANS (Reynolds Average Numerical Simulation) qui est privilégiée pour la simulation complète de la chambre. Cette approche repose sur l’utilisation de modèles, qui permettent de dé- crire les interactions entre la turbulence et les propriétés thermochimiques de l’écoule- ment. L’un d’entre eux, le modèle de combustion turbulente, a pour objectif de représenter l’impact de la turbulence sur la réaction chimique au sein du mélange. Plusieurs stratégies ont été proposées pour le calculer, qui bénéﬁcient globalement d’une large expérience et sont relativement bien maîtrisées pour les systèmes classiques mettant en jeu la combus- tion. Cependant, les ﬂammes observées dans les réacteurs ATR présentent des propriétés assez différentes de ces conﬁgurations classiques, notamment en raison de la pression éle- vée qui y règne, de la dilution des réactifs par la vapeur d’eau uploads/Geographie/ these-def1.pdf