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REPUBLIQUE ALGERIENNE DEMOCRATIQUE ET POPULAIRE MINISTERE DE L’ENSEIGNEMENT SUP

REPUBLIQUE ALGERIENNE DEMOCRATIQUE ET POPULAIRE MINISTERE DE L’ENSEIGNEMENT SUPERIEUR ET DE LA RECHERCHE SCIENTIFIQUE UNIVERSITE FERHAT ABBAS SETIF FACULTE DES SCIENCES DE L’INGENIEUR MEMOIRE Présenté au DEPARTEMENT DE GENIE DES PROCEDES Par BOUHANK Antar Pour l’obtention du diplôme de MAGISTER Option : Génie chimique THEME ETUDE THEORIQUE EN REGIME TRANSITOIRE ET ISOTHERME DES PERFORMANCES D’UNE PARTICULE CATALYTIQUE BIFONCTIONNELLE AVEC RESISTANCE EXTERNE AU TRANSFERT Soutenu devant le jury composé de : Président : Dr. B.DJELLOULI Professeur Université Ferhat Abbas Sétif Examinateurs : Dr. S.NACEF Professeur Université Ferhat Abbas Sétif Dr. M.BOUTAHALA Professeur Université Ferhat Abbas Sétif Rapporteur : Dr. L. BENCHEIKH Professeur Université Ferhat Abbas Sétif ANNEE : 2009 - i - REMERCIEMENTS Au terme de ce travail, je tiens à exprimer ma profonde gratitude à Monsieur le Professeur L.BENCHEIKH qui m’a aidé et dirigé tout au long de ce travail, je le remercie pour la confiance et le soutien moral dont j’ai bénéficié, soutien qui m’a permis de mener à bon port ce travail. Je veux également remercier le Professeur B.DJELLOULI d’avoir accepté de présider le Jury. Je ne manquerais pas bien sûr de remercier aussi les professeurs S.NACEF et M.BOUTAHALA d’avoir bien voulu examiner le travail. Enfin, mes remerciements s’adressent à tout ceux qui m’ont aidé de près ou loin dans la réalisation de ce travail. SOMMAIRE ii SOMMAIRE REMERCIEMENTS ......................................................................................................i SOMMAIRE .................................................................................................................ii INTRODUCTION GENERALE......................................................................................01 CHAPITRE I : GENERALITES SUR LA CATALYSE .................................................03 I.1 Introduction................................................................................................................03 I.2 L’Acte Chimique de la réaction hétérogène ................................................................ 04 I.3 Catalyseur bi fonctionnel............................................................................................05 I.4 Préparation des catalyseurs bi-fonctionnels.................................................................07 I.5 Reformage catalytique ..............................................................................................08 I.6 Réactions mises en jeu................................................................................................10 CHAPITRE II : FORMULATION MATHEMATIQUE DU PROBLEME ......................12 II.1-Considérations Cinétiques ........................................................................................12 II.2- Bilan de Matière Dans la Phase Solide..................................................................... 12 II.3-Bilan de Matière Dans le Réacteur ...........................................................................14 II.4-Evaluation du Terme ( ) i R U .....................................................................................15 II.5-Adimensionnement Des Equations ...........................................................................16 II.6-Résolution Numérique Des Equations.......................................................................16 II.7-Choix Des Fonctions de Distribution Des Sites Actifs...............................................20 II.8-Exploitation du Modèle ............................................................................................22 iii CHAPITRE III : RESULTATS ET DISCUSSIONS........................................................27 III.1- Effet du temps de séjour sur les profils des concentrations dans la phase fluide.......27 III.2- Effet de la résistance au transfert externe les profils des concentrations dans la phase fluide ....................................................................................................................35 III.3- Effet de la dispersion axiale sur les profils des concentrations dans la phase fluide ....................................................................................................................40 III.4- Effet de la concentration moyenne des sites actifs de type II sur les profils des concentrations dans la phase fluide ........................................................................45 III.5- Effet de la distribution des sites actifs de type II sur les profils des concentrations dans la phase fluide ...............................................................................................50 CONCLUSION GENERALE..........................................................................................59 REFERENCES BIBLIOGRAPHIQUES..........................................................................61 INTRODUCTION GENERALE - 1 - L’évolution de la catalyse hétérogène, commencée pendant la deuxième guerre mondiale, s’est poursuivie en étroite relation avec l’essor industriel. La recherche fondamentale et technologie industrielle ont aidé à améliorer et à modifier les masses de contact qui tendent à devenir de plus en plus complexes. [1] La majorité des procédés de la chimie industrielle sont de nature catalytique. Les catalyseurs bi-fonctionnels métal-acide étaient introduits dans le processus du reformage du naphta en 1949. Le processus de reformage a un objectif important. Il sert à transformer des coupes pétrolières de naphtas à faible indice d'octane (40 à 60) en bases pour carburant à haut indice d'octane [2,3]. La compréhension des phénomènes catalytiques est basée sur la connaissance des propriétés texturales et paramètres géométriques du catalyseur tels que la surface spécifique, la taille des pores , le volume poreux , la nature des fonctions utilisées et le nombre de sites et leur distribution responsable de l’acte catalytique. Les phénomènes de transfert, la désactivation des sites actifs, leurs distributions peuvent nous renseigner sur l’optimisation des performances du catalyseur utilisé [4,5]. Les matériaux actifs utilisés comme catalyseurs sont souvent des métaux chers. Une utilisation efficace est donc nécessaire et souhaitable. La possibilité d’améliorer les performances catalytiques par une distribution adéquate de l’élément actif à l’intérieur du support inerte a fait l’objet de nombreuses investigations théoriques et expérimentales (Voir Dougherty et Verykios [6] et Gavriilidis et al. [7]). On peut néanmoins citer M.Morbidelli [8- 13] qui a publié une série d’articles sur le sujet. Il s’est particulièrement intéressé aux réactions chimiques non réversibles avec une seule fonction catalytique. Il a ainsi pu établir que la meilleure répartition des sites catalytiques doit être une distribution de Dirac à l’intérieur du support inerte. R. Ardiles et coll. [14] et R.A. Dario et R.Ardilese [15] ont considéré les cas de la particule catalytique, avec deux fonctions catalytiques, respectivement,isolée et intégrée dans son milieu c'est-à-dire un réacteur. Au sein du Laboratoire de Génie des Procédés Chimiques (LGPC), plusieurs études théoriques ont été conduites sous la direction des Professeurs B.Djellouli et L.Bencheikh. En 1995 S.Slimani et S.Salmi[16] ont étudié les influences de la forme géométrique de la particule et des profils de distribution radiale des fonctions catalytiques sur l’activité et la sélectivité (cas d’une particule catalytique isolée) d’un réseau réactionnel. Ils ont établi que la forme sphérique est plus active que les formes cylindrique et plane. En 1997, H.Belatel et L. Mehani [17] considérèrent l’influence de la résistance au transfert externe sur les performances - 2 - catalytiques d’un matériau bi-fonctionnel (cas d’une particule catalytique isolée). Dans la même année K.Rida [18], a étudié les cas de distributions en échelon et a cherché la meilleure distribution donnant des sélectivité et activité optimales dans le cas de la transformation du n-hexane au niveau d’un grain catalytique isolé. Plus tard, en 2000 H. Guerbâa [19] étudia la particule placée dans son milieu naturel à savoir le réacteur. Elle a considéré le cas d’un réacteur catalytique fonctionnant en régime permanent, sans dispersion axiale et sans résistance au transfert au niveau de la particule. H. Belatel [20], a repris, en 2001, l’étude de H.Guerbaa mais avec une dispersion axiale et sans tenir compte de la résistance au transfert. Elle a montré que la dispersion axiale influe sur le taux de conversion, une grande valeur de taux de conversion est obtenue dans le domaine de dispersion axiale faible. En 2005 Boukezoula[21], a considéré l’effet de la distribution non uniforme des sites actifs sur les performances catalytiques d’un matériau bi- fonctionnel dans un réacteur isotherme à lit fixe avec dispersion axiale, en tenant compte de l’influence de la forme géométrique des particules catalytiques et la résistance au transfert externe au niveau de ces particules. L’étude a porté sur certains réseaux réactionnels du reformage catalytique, il a établi qu’une grande valeur du taux de conversion est obtenue quand le nombre de Biot et le temps de séjour sont élevés. Enfin en 2006, S.Adel [22] s'intéressa au problème rencontré dans les procédés de reformage et qui est la désactivation des catalyseurs par l'empoisonnement des sites actifs. Il a introduit une désactivation progressive des sites de l’extérieur de la particule vers son centre. Il établit que ce phénomène de désactivation réduisait l'activité des catalyseurs pendant la transformation des composés. On se propose dans ce travail de reprendre les travaux de Boukezoula [21] mais en régime transitoire. On s’intéressera notamment aux paramètres qui peuvent éventuellement influer sur l’installation du régime permanent. Dans le chapitre I, on présentera quelques notions générales sur la catalyse. Le chapitre deux sera consacré à la formulation mathématique du problème. La simulation et ses résultats numériques seront présentés dans le chapitre III avec leurs discussions. Enfin nous terminerons par une conclusion où nous rappellerons les principaux résultats obtenus. CHAPITRE I GENERALITES SUR LA CATALYSE - 3- I.1 INTRODUCTION Le catalyseur est une substance qui modifie la cinétique d’une réaction chimique par l’augmentation de sa vitesse. Il participe à la réaction mais il ne fait partie ni des produits ni des réactifs, et il n’agit pas sur l’équilibre thermodynamique. On dit de la catalyse qu’elle est hétérogène lorsque la phase d’un catalyseur est différente de celle des réactifs, où le système réactionnel qui comporte des réactifs liquides ou gazeux est mis en présence d’un catalyseur généralement métallique (solide) qui a une surface très poreuse. Ce qui lui donne une importante capacité d’adsorption des molécules de gaz ou de liquide. Dans ce cas, la catalyse prend le nom de catalyse de contact et les solides responsables de ces effets appelés masses de contact. [1] Activité : L’activité est définie comme étant la vitesse nette de disparition de ou des réactif(s) [2]. L’activité d’un catalyseur est réduite par les phénomènes de formation de coke et (ou) d’empoisonnement. Sélectivité : La sélectivité est définie comme étant le rapport entre la vitesse nette de formation d’un produit donnée et vitesse nette de disparition (activité) du réactif [3]. Stabilité : Pendant le fonctionnement le catalyseur doit être peu sensible aux poisons, au dépôt de coke, et il doit pouvoir supporter les chocs provoqués par le démarrage de l’installation [2]. Régénérabilité : Tous les catalyseurs vieillissent, et quand leurs activités ou leurs sélectivités diminuent, ils doivent être régénérées à travers un traitement qui leur permettra de recouvrir une partie ou toutes leurs propriétés catalytiques. Les traitements les plus communs est la combustion du carbone, mais le récurage avec des gaz appropriés est aussi fréquemment utilisé pour éliminer uploads/Geographie/ a-bouhank.pdf