Cat heterogene YIDONG ETUDE DE LA CATALYSE HETEROGENE ASYMÉTRIQUE PAR DES TECHNIQUES DE SPECTROSCOPIE DE SURFACE Mémoire présenté à la Faculté des études supérieures et postdoctorales de l'Université Laval dans le cadre du programme de ma? trise en chimie

YIDONG ETUDE DE LA CATALYSE HETEROGENE ASYMÉTRIQUE PAR DES TECHNIQUES DE SPECTROSCOPIE DE SURFACE Mémoire présenté à la Faculté des études supérieures et postdoctorales de l'Université Laval dans le cadre du programme de ma? trise en chimie pour l'obtention du grade de Ma? tre es sciences M Sc DEPARTEMENT DE CHIMIE FACULTÉ DES SCIENCES ET DE GÉNIE UNIVERSITÉ LAVAL QUÉBEC Yi Dong CRésumé Ce mémoire concerne les travaux de la spectroscopie infrarouge de ré exion-adsorption IRRAS et de la spectrométrie de masse par TDS thermal désorption spectrometry réalisés durant les deux dernières années et visant à comprendre la réaction d'Orito Cette dernière est importante pour synthétiser les molécules chirales dans le domaine pharmaceutique La réaction d'hydrogénation du réactif -tri uoroacetophenone TFAP sur le Pt lll chiralement modi ?é par le l- l-naphthyl éthylamine NEA est étudiée Les études IRRAS et TDS des interactions modi ?cateur Pt lll réactifTPt lll réactif-H Pt modif? cateur-réactif Pt modi ?cateur-réactif-H Pt seront présentées Ces résultats et l'étude de l-Éthyle naphtalène ressemblant à NEA sont nécessaires dans l'interprétation des observations de la Microscopie à E ?et Tunnel STM et pour véri ?er les structures prévues par la simulation de DFT Ces résultats permettent de relever davantage les comportements des molécules et l'induction de la chiralité du système sur le Pt l a ?n d'améliorer la performance de la réaction C Abstract This thesis describes an Infrared Re ection Absorption Spectroscopy IRRAS and Thermal Désorption Spectrometry TDS study aimed at understanding the Onto reaction Asymmetric hydrogénation is of great importance in the pharmaceutical food and biological ?elds One promising approach involves the chemisorption of a chiral modier to create chirally active sites The particular systems studied in this project were the substrate -tri uoroacetophenone TFAP and the chiral modi ?er l- l- naphthyl éthylamine NEA chemisorbed on Pt lll Interactions in the following chemisorption systems NEA Pt lll TFAP Pt lll TFAP H Pt lll NEA TFAP Pt lll NEA TFAP H Pt lll were already studied by Scanning Tunneling Microscopy STM and Density Functional Theory DFT calculations The present RAIRS and TPD studies are necessary to explain the STM observations and verify the adsorption structures predicted by the DFT calculations The RAIRS and TPD results fully support the structures calculated by DFT and thereby enable the interpretation of the STM data Understanding the geometry of the catalyst and the adsorption behavior of the modi ?er and reactant in the catalytic process are keys to a better understanding of the Onto reaction New understanding will be useful for the development of new or improved processes in heterogeneous asymmetric catalysis Additional IRRAS and TDS studies were performed so as to understand why STM images for l-ethyl naphthalene on Pt lll change as a function of time CAvant-Propos Les études sont e ?ectuées dans une chambre sous ultra haut vide Certains des travaux présentés ont été e ?ectués conjointement avec Stéphane Lavoie Etienne Lemieux et Fédérico Masini La plupart des données sont publiées séparément dans trois publications qui

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• Publié le Oct 03, 2021
• Catégorie Business / Finance
• Langue French
• Taille du fichier 224.5kB